上纽大计算化学团队构建电荷转移速率计算新方法

近年来，全球能源问题加剧，科研人员不断加紧新能源开发的脚步，以寻求对传统能源的替代。对于新能源材料的研发而言，预测材料中电荷转移的过程及速率，理解其中的量子动力学原理是必不可缺的环节，这也是上海纽约大学化学助理教授孙翔团队的重点研究领域之一。近期，孙翔教授的团队取得突破，构建出一套可计算电荷在不同电子态之间转移速率的创新性模型，该研究成果于今年秋季发表于国际知名期刊《化学物理期刊》（The Journal of Chemical Physics）。

孙翔教授将电荷的转移比喻为皮球从A点弹跳到B点，其中“球”是电荷，“弹跳”的动作能够激发出电流。“研发新能源材料时，为确认电流在相应材料中的生成速度，我们需要计算出电荷在其中的转移速率。”他介绍道。

本研究中，孙翔教授团队成功构建了一套“开链路径积分”方法，能够计算电荷在两个电子态之间的转移速率。这一新的“两态”方法以纽约大学化学与数学教授、华东师范大学-纽约大学计算化学联合研究中心（上海纽约大学）成员Mark Tuckerma团队于2018年提出的“一态”方法为基础。

“开链路径积分”方法图示

Tuckerman教授团队开发的模型主要用于计算基态下的“量子时间相关函数”，无法计算电子在多个态之间的转移。“我们的研究在其基础上取得升级和突破，使用新方法建立模型系统，能够计算电荷在两个态之间的‘弹跳’速度，为进一步研究能源材料的发电效率奠定理论基础。”孙教授介绍道。

Tuckerman教授十分看好新方法的应用前景。“涉及基态和激发态的多态过程十分关键，不仅对清洁能源技术具有重要意义，还能启发光药理学、光动力疗法等医疗领域的更多创新，也能促进理解光合作用和辐射诱导的DNA损伤等现象。”

论文的第一作者刘增魁为孙翔教授团队中的化学专业三年级博士生。孙教授表示，“增魁十分优秀，他能够透彻地理解相关理论，提出方法解决复杂的数学问题，并在此基础上进行应用展开模拟，我认为这是研究人员需要具备的关键素质。”

回顾本次科研历程，刘增魁认为自己收获颇丰。“从理论推导、编程、展开模拟、数据分析，到图表绘制和论文初稿的撰写，本次研究项目对我而言是一次系统性的科研实训。”

Tuckerman教授表示，新方法将进一步促进在该领域中开展新研究。“从最初的基态方法出发，延伸至可计算涵盖丰富的激发态，这一跨越意义深远。接下来，我们需进一步探索新方法的实际应用。”